Arbeitspaket

Kopplung von detaillierter Mikrophysik mit Mehrphasenchemie in mehreren Tropfenklassen
Die in mikrophysikalischen Wolkenmodellen verwendete Feinauflösung des Tropfenspektrums wird auf die Behandlung der detaillierten Mehrphasenchemie ausgedehnt. Es wird untersucht, wie sich eine Verringerung der Anzahl von Tropfenklassen durch Aggregation auf die Simulationsergebnisse auswirkt. In einer ersten Version wird das Operator-Splitting als Kopplungsschema verwendet. Die Konzentrationen in der wässrigen Phase sind sowohl über die Gasphase als auch über den Flüssigwassertransfer (Koaleszenz, Aufbrechen) gekoppelt. Die numerische Integration des Mehrphasensystems erfolgt durch einen impliziten Integrator, der die Sparsamkeit des Systems ausnutzt. Die mikrophysikalischen Parameter, die für die Mehrphasenchemie benötigt werden, werden durch das mikrophysikalische Modell bereitgestellt. Die Empfindlichkeit des gesamten Modells wird analysiert.

Angepasste mehrphasige Mechanismen und Werkzeuge für ihre Implementierung in komplexe Modelle
Die bestehenden Wasserphasenmechanismen CAPRAM 2.3 und 2.4 (Herrmann et al., 2000), die bereits eine detaillierte C1- und C2-Chemie enthalten, werden zu einer besseren Prozessbeschreibung für höhere organische Verbindungen weiterentwickelt, die in Feldexperimenten in Wolkenwasser und Aerosolen nachgewiesen werden. Für höhere organische Verbindungen muss nicht nur die Aufnahme aus der Gasphase, sondern auch die Auflösung aus dem Wolkentröpfchen-Vorläufer CCN als Quellenprozess implementiert werden. Die Erweiterung des chemischen Mechanismus wird sich auf eine bessere Beschreibung der Oxidation von gelösten organischen Verbindungen in wässrigen Partikeln konzentrieren. Für höhere organische Verbindungen, die sich von der Gasphase trennen können, wird der Phasentransfer durch Gasphasendiffusion, Massenakkommodation und Henry-Löslichkeit beschrieben. Die Prozessparameter aus den FEBUKO-Feldexperimenten werden direkt in das komplexe Chemiemodell übernommen. Ein weiteres Ziel besteht in der Entwicklung und Anwendung einer automatisierten Analyse- und Reduktionsmethode für mehrphasige Reaktionsmechanismen. Dies führt zur Ableitung von reduzierten Mechanismen für spezifizierbare Anwendungszwecke.

Methoden zur gekoppelten Zeitintegration
Trotz der starken Kopplung über verschiedene Prozesse werden in Chemie-Transport-Modellen die Regelgleichungen für dynamische, chemische und Wolkenparameter üblicherweise getrennt behandelt. Es wird untersucht, ob und welche Prozesse mit welchem Verlust an Genauigkeit und welchem Gewinn an Effizienz entkoppelt integriert werden können. Eine wesentliche Aufgabe ist die Entwicklung von implizit-expliziten Zeitintegrationsverfahren, die alle beteiligten Prozesse gekoppelt integrieren. Dazu gehört u.a. die Entwicklung und der Test von Lösungsverfahren für große, dünnbesetzte, lineare Gleichungssysteme. Eine effiziente Lösung solcher Systeme ist nur unter Ausnutzung ihrer speziellen Struktur möglich (Wolke und Knoth, 2000).

Räumliche Beschreibung von Wolken in 3D-Modellen
Wolken sind dynamische Objekte mit hoher räumlicher und zeitlicher Variabilität, deren Entstehung vom Vorhandensein von Aerosolen, deren physikalischen und chemischen Eigenschaften und dem Auftreten lokaler Übersättigung abhängt. An den Grenzen der Wolken findet ein Phasenübergangsprozess zwischen trockener Luft und Luft mit Wolkentropfen statt. Eulersche Gittermodelle lösen die Wolkenränder im Allgemeinen nicht räumlich auf. Durch die stufenweise Darstellung der Wolke in einer Gitterbox kommt es im Bereich der Wolkengrenzen zu einer künstlichen, numerisch bedingten Verschmierung der Wolkeneigenschaften über die Gitterbox. Dies hat Auswirkungen sowohl auf die Berechnung wolkendynamischer und wolkenmikrophysikalischer Parameter als auch auf die Simulation wolkenchemischer Eigenschaften, die mit den Gasphasenkonzentrationen der zugehörigen Gitterzellen gekoppelt sind. Das Hauptziel ist die Entwicklung einer Methode zur zusätzlichen Vorhersage der Wolkengrenze innerhalb einer Modellgitterzelle (Margolin et al., 1997). Dabei ist mit Hilfe der Volume of Fluid-Methode die getrennte Berechnung von mikrophysikalischen und chemischen Prozessen im bewölkten wie im wolkenfreien Bereich einer Gitterzelle möglich.

WP1
Projektkoordination  (IfT)

WP2
Entwicklung von größenaufgelösten Wolkenmodellen mit detaillierter Mikrophysik und komplexer Mehrphasenchemie

1. Kopplung zwischen detaillierter Mikrophysik und komplexer Multiphasenchemie (IfT-Num, IfT-Mod, MPI)

2. Modellierung von mikrophysikalischen Prozessen (MPI, IfT-Mod)

3. Modelltest für ausgewählte Szenarien (IfT-Mod, IfT-Num, MPI)

4. Auswertung der Daten aus dem FEBUKO-Feldexperiment (IfT-Mod, IfT-Chem)

WP3
Entwicklung angepasster mehrphasiger Mechanismen und von Werkzeugen für deren Implementierung in komplexe Modelle

1. Chemische Mechanismen zur Beschreibung troposphärischer Wolkenprozesse (IfT-Chem, BTU)

2. Reduktion von mehrphasigen Reaktionsmechanismen (BTU, IfT-Chem)

3. Präprozessor für die Eingabe von chemischen Reaktionssystemen (IfT-Num, BTU)

4. Erstellung von Testszenarien (IfT-Chem, IfT-Mod, BTU)

WP4
Kopplung und Zeitintegration (IfT-Num, MPI)

WP5

Räumliche Beschreibung von Wolken in 3D-Modellen (IfT-Num, MPI)

Die Verbindung und das Zusammenspiel der Arbeitspakete sind in Abb.1 schematisch dargestellt.